Harmon hade varit sjuk i lunginflammation i flera veckor före sin död, enligt rapporter. Hon arbetade på sin moster Joys bageri dagen innan hon togs in på sjukhus, där hon tillbringade en till två veckor, följt av ett flerveckigt vistelse på ett rehabiliteringscenter. Hon återvände sedan hem för att tillbringa sina sista dagar i hemsjukvård med sina nära och kära. Den exakta dödsorsaken har inte bekräftats, och varken de specifika datumen för hennes sjukhus- och rehabiliteringsvistelser har avslöjats.
Harmon var känd för sin sensuella roll som bilvätterskan Lucille i 1967-klassikern Cool Hand Luke med Paul Newman. Hon medverkade också i filmer som Village of the Giants, Angel in my Pocket och One Way Wahine, samt TV-roller i Bewitched, The Odd Couple och Batman. Hon gjorde sin Broadway-debut i pjäsen Make a Million 1958 före sin 19-årsdag, föddes i Queens 1940, växte upp i Connecticut och tävlade om att bli utsedd till Miss Connecticut innan hon startade sin scenkarriär i Bridgeport.
Harmon lämnade sin Hollywood-karriär för att fokusera på att uppfostra sina tre barn med sin före detta make Jeff Gourson. Hon bytte senare till att driva en framgångsrik bageri i Burbank, Kalifornien. Hon efterlämnar sina tre barn och nio barnbarn. Enligt TMZ mindes hennes familj henne som en positivt tänkande person full av liv och energi som spred glädje genom hela sitt liv.